Творчий шлях братів Грімм почався з видання в 1812 р першого тому їх дебютної збірки казок, а лише через три роки побачив світ і другий том, трохи пізніше був виданий і третій том “Дитячих і сімейних казок” (1812, 1815, 1822). Серед них «Бременські музиканти», «Горщик каші», «Кот В чоботях», «Червона шапочка», «Білосніжка», «Попелюшка», «Золотий гусак», «Вовк і семеро козенят» – всього близько 200 казок.
Деякі вчені вважають, що брати Грімм не складали казки, а обробляли і творчо переказували лише ті, які записували зі слів народних казок.
Після виходу першого казкового збірника творчий дует братів вирішує повністю присвятити себе літературі і науці: обидва брати поселяються в Касселі, де молодший працює секретарем в бібліотеці, а старший, рішуче відмовившись від переваг запропонованої йому дипломатичної кар’єри і від професури в Бонні, незабаром приєднується до нього , зайнявши посаду бібліотекаря.
Подальша біографія Грімм міцно буде пов’язана з науковою та викладацькою роботою: сім років, починаючи з 1830 р, вони проживуть в Геттінгені, наступні три роки знову в Касселі, а з 1840 р. по королівському запрошенню осядуть в Берліні, де і проведуть залишок років .
В кінці життя вони зайнялися створенням першого словника німецької мови: Вільгельм помер 16 грудня 1859 року завершивши роботу над буквою D; Якоб пережив свого брата майже на чотири роки, встигнувши завершити букви A, B, C і E. Він помер 20 вересня 1863 за робочим столом, працюючи над словом Frucht (фрукт).

